レンタカーでポルトガル⇒スペインでしょうか?

アンダルシア地方中心で、ということですが、もしポルトガルから
国境を越えられる場合は、レンタカーで移動しないと、国境を越える
交通が、双方非常に少ないため、そこで足をすくわれることになり
ます。

一層の事、Londonのどこかの空港⇒Sevilla、この
航空券をご自分で購入されれば、中心にダイレクトに入れます。

一旦、Sevillaに入ってしまえば、あとはバス移動出来るので、
どこへなりと動けます。また、トレドも一度Madridまで行き、そこから
バス・列車でどうとでも動けます。

スペインは各地方中心から、放射線状に交通網が伸びているので、
この原則を無視しようとするならば、レンタカーしかないと思います。
また、トレド+アンダルシアを回るルートで、Barcelona IN/OUTに
するのは、時間の無駄かと思います。地図をよく確認し、どれだけ
距離があるか、見てください。