Re: 車内購入できるのですね！

＞小銭をたくさん用意しておいた方が安心かなぁー、と心配性な私です。

お釣りは運転手さんが渡してくれます。
もっとも100ユーロ札を出せばどうなるかは分かりませんが、少々のお釣りなら大丈夫です。
すんなり乗車するためにはあらかじめ小銭を用意しておいた方が良いでしょうね。

＞片道ずつ、その都度、車内で購入すればよいのでしょうか。

片道ずつの購入でかまいません。
と言うか、往復割引はなかったと思いますし、車内で帰りの分は売ってくれないかもしれません。

私の行ったとき（一昨年ですが）、
モンサンミッシェル行きのバスの乗り場はレンヌ駅を出て右側、少し奥まったところにありました。
一般のバスとは別の乗り場でしたので、
（今も変わっていなければの話ですが）注意してください。

よい旅を！