現地で購入しました。

私はバスのチケットはいつも現地で購入しています。
今年の６月もバラハス空港T4からグラナダ行きのALSAバスを利用しましたが、
このときも利用当日にT4で購入しました。
私の場合は運よく空席があったのでセーフだったんですが・・・
座席指定の画面を見たら、残り３席となっていて危ないところでした！

ところで、そうじろうさんはマドリッドに何泊かされるのでしょうか？
もし連泊されるのでしたら、マドリッド滞在中にグラナダ行きのバスの切符を購入する方法もあります。
私のように利用当日にチケットを買うなら、残席わずかor売り切れの可能性もありますけど
前日までの購入であれば滅多に売り切れることはないと思います。

もしもマドリッド空港到着日の翌朝、グラナダに出発されるのなら
T4の自動券売機を利用するのはいかがでしょう。
ALSAの乗り場の近くに自動券売機があり、そこではクレジットカードの他、現金も使えます。
画面表示はスペイン語のみでしたが、分かりやすいスペイン語だったのでスムーズに購入できましたよ。

それにマドリッド～グラナダ間はバス便が結構あります。
仮に7時発のバスが満席でも、その１時間後、そのまた１時間後・・・とバスがありますから
どうしてもオンライン購入ができない場合は、現地でのチケット購入をお勧めします。
（時間帯によっては横３列シートのSupra+という料金が高めのバスもありますので、
現地購入される際はNormalなのか、Supra+なのかを確認してくださいね）