AVEや特急は要予約

東欧の一部、アイルランドなどごく一部を除き、欧州は列車が最も速く、便利だと思います。

よって基本は列車で、アルヘシラス～マラガ手前のフエンヒロラなど鉄道がない所のみバスがいいように思います。
スペインは高速列車網が欧州で一番発達しているので、AVEなどを上手に使うと移動時間が最少で済みます。

列車でも最低1日2本以上はありますから、少しも不便ではありません。1泊しながら移動するなら、例えば
一方方向に向かう場合、正午着で翌日のその列車に乗ればよく、それで丸1日観光できます。半日で観光できる街も多いので、どこもすべて1日1本では確かに不便ですが、2本あればよく、実際は3本以上も多いので特に不便ではないのです。
カナダや豪州の長距離列車のように週に1,2本だと確かに不便ですが、スペインの場合は周遊には毎日朝と夕方、できれば正午頃の3本もあれば十分です（笑）。高速列車や在来線特急などは要予約です。たいてい前の晩でOKですが、万一に備え早めの予約が無難ですが。

ポルトガルもシントラまでは列車ですし、オビドスも列車がいいです。駅ホームから中空に浮かぶ城壁に囲まれた街が見えるのは感激です。

スーツケースでなければ、どちらも1泊すると、リスボンから日帰りするのと素晴らしさが全く違います。エデンの園と讃えられた緑の中に浮かぶ街に泊まらないのはもったいないです。

ナザレもいかにもポルトガルらしいので1泊するといいです。ここは特に夕方着の朝遅く発でもいいので泊まって下さい。リスボンが4泊なら、各1泊ずつがベストかも。リスボン以外は丸1日あればいいかと。

ポルトガル南部経由なら2国の鉄道パス利用も選択肢に。セビーリャ→ウエルバは列車が利用でき、アヤモンテまでバスです。ヴィラ・レアルからリスボンは列車があります。1等パスは特急以上は原則車内食付きです。付かないのもありますが。2等パスとの差額はわずかなので1等パスが得です。