5泊ならば空路以外は困難でしょう

日程に関してはわかりません。どのようなスタイルかによる
ので。

移動法は三種類だけですよね。

まずは空路。主要エアラインでは
MDA-GRXはIBかJK。フライトは一時間。後者はスパンエアー。
0810から2140まで。
BCN-GRXも同じで90分。635から2030の数便。
www.vueling.comもBCN-GRXを飛ばしています。
0600/0725で行き、1930/2050で戻れば日帰りも可能です。

鉄道

適当な日で探せば、
Tren　ALTARIA 09214　Salida　07.40　Llegada　12.16
Tren　ALTARIA 09238　Salida　19.05　Llegada　23.36

Tren　ALTARIA 09213　Salida　06.42　Llegad　11.21
Tren　ALTARIA 09237　Salida　18.00　Llegad　22.48

バス/www.alsa.es
1日12便で、片道5時間、往復27ユーロ強。
夜行で強行すれば可能でしょう。
大阪からTKDに夜行で行くようなものかな?

実際には各場所での時間のロス等があり。具体的には空港への
移動、駅やバスターミナルからの移動です。

アルハンブラは見ずしてアンダルシアは語れませんが、スペイン
を知るためにも、最低一泊はしたい。日程的に無理ならば、
玄関である街を減らすか外し、グラナダ(セビリアとか)に
するのもひとつの手です。

時間を金で買うつもりならば、可能かも知れません。
後は慣れと、他に何をしたいのかでしょう。

物理的には勿論可能です。でも、それで良いのかと言うと、
それは本人にしかわかりません。

オプショナルツアーと書いてあるので、スペインには馴染みが
ないと判断しました。当然、両都市からはあるでしょうが、
日帰り等はあり得ません。また、バルセロナとグラナダとは、
距離的にも地理的にも文化的にも離れているので、ツアーが
あるのはマドリードのほうでしょう。