飛行機が便利

電車の旅も良いけれど、時間の使い方次第ですね。

ゆっくりと移動したいなら電車とバス。途中下車で気に入ったたとかはで降りて気ままに過ごすならよいかも。

予め決めた所の現地で時間取りたいなら飛行機です。もちろん、距離にもよりますけどね。
私ならパリ→バルセロナは飛行機かな。6時間かかりますからね。
ライアンなんて、電車より安いかも。50ユーロくらいからありますよ、
電車利用なら夜行列車使って宿代浮かすために使うかな。

今はLCCがたくさんあるので、飛行機便利ですけどね。

しかし、
3週間もあるならば、上記に挙げた都市だけだと勿体無い気もします。

電車やバス移動しながら途中の都市に寄って周遊するのがおススメですね。

私の意見としては上記の都市だけ周りたい！のであれば、断然飛行機移動。安いし早い。
でも途中の都市も周るなら、バスや電車、飛行機の組み合わせですね。ちなみにスペイン国内はバスが安くて便利ですよ