バスでもいいんじゃないですか

頻繁に出ているし、客が多けければ、臨時便出るし、なにより安いですよ。もちろん予約不要です。ただ、時間帯に依っては混みます。
マドリードで朝食後、トレドに向かい、夕食に間に合うようマドリードに戻ったら、どうでしょうか。
この時期のスペインは夜遅くまで、明るいので、朝早くから、動くと、ばてますよ。
マドリード、バルセロナとも夕方から夜にかけてぶらぶら歩くのは楽しいし、日帰りで行く所はたくさんありますよ。
トレドに泊まるのも悪くないけど、宿替えるの面倒でしょう。